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Costruito sulla Collina di Miradois, vicino al Palazzo Reale di Capodimonte, questo osservatorio fu il primo istituto italiano concepito esclusivamente come centro per la ricerca astronomica.
La prima collezione di libri è precedente alla stessa fondazione dell'osservatorio, ossia quando la Specola aveva la sua sede nel belvedere del soppresso Monastero di S. Gaudioso. A promuoverla fu l'allora direttore F. Zuccari il quale in una lettera datata 16 marzo 1812 pose all'attenzione del Ministro dell'Interno, il conte Zurlo, le ragioni della necessità per l'osservatorio di possedere una biblioteca propria, che contenesse i principali libri astronomici e quelli di uso più frequente dal momento che, egli sosteneva, "è vietato l'estrarre libri dalla grande Biblioteca Reale e questa rimane molto lontana dal luogo ove dovrà erigersi il nuovo osservatorio". La richiesta fu accettata dal Re, che accordò nel bilancio dell'osservatorio un fondo per l'acquisto dei libri, nella cui scelta pose grande cura e solerzia lo stesso Zuccari. Egli infatti, con l'ausilio di uomini di provata esperienza, riuscì a procurare all'osservatorio, soprattutto dall'estero, una discreta quantità di libri. Furono suoi commissionari a Berlino il celebre astronomo Bode, a Vienna il cavalier Gargani, a Parigi i librai del Re delle Due Sicilie, Borel e Pichard. Provvide, invece, personalmente o attraverso i già citati librai francesi, ad acquistare libri a Napoli e nelle altre città della penisola.
Nell'arco di quattro anni, a partire dalla nascita della biblioteca fino al 1815, il patrimonio librario per volontà del direttore della Specola si incrementò notevolmente raggiungendo il numero di 195 opere per un totale di circa 620 volumi tra monografie e periodici.
L'Osservatorio Astronomico di Capodimonte è oggi, per Napoli e per l'intero Mezzogiorno d'Italia, un prestigioso punto di riferimento per la ricerca scientifica e la biblioteca è uno strumento di lavoro fondamentale per i ricercatori, gli studenti, gli storici della scienza e, più in generale, per un vasto pubblico di utenza. Essa possiede una ricca collezione di libri antichi, una moderna e sempre aggiornata sezione di monografie, una cospicua sezione di riviste e un importante archivio di documenti che datano dal 1802 al 1948.
Negli ultimi anni sia la sezione delle monografie moderne che dei periodici, nonché l'archivio, sono stati catalogati e resi parzialmente disponibili on-line. Un lavoro del tutto analogo è in corso d'opera per la collezione antica.
Nell'attività dei bibliotecari una particolare attenzione è rivolta pure allo studio della storia dell'osservatorio e alla divulgazione delle scienze in generale.